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【科技自立自强】 西安交大方吉祥教授团队在单颗粒模板法制备三维超结构纳米催化剂领域取得重要进展
发布时间 : 2024-04-09 来源:  点击量:

由多种不同类型的纳米结构复合而成的三维超结构纳米材料由于其不同纳米结构之间的多维协同耦合效应,能够表现出比传统单一纳米结构更优异且独特的性能,吸引了物理、化学和生物医学等领域研究者极大的兴趣与关注。然而,迄今为止,由于合成方法与条件的限制,设计并精确可控地合成结构复杂的三维复合超结构纳米材料仍然是一个巨大的挑战。

模板法是制备复合三维纳米材料的有效方法之一。通过在模板的介孔通道内填充并还原金属前驱体,复制模板结构,可以合成各种不同类型的复合纳米材料。然而,由于在传统的加热或化学反应还原过程中,模板内填充的金属前驱体会向介孔通道外扩散和迁移,使得金属纳米材料无法有效地在模板介孔通道中生长,导致产物形貌复杂多样,影响相关性能及应用。因此,如何防止还原过程中金属前驱体从介孔通道中向外扩散和迁移是模板法可控合成三维复合纳米材料多年来的技术难题。

针对以上问题,西安交通大学生命学院方吉祥教授团队基于前期对模板合成法及前驱体在模板介孔通道中迁移扩散机理的深入研究,提出了“单颗粒软包裹”策略用于模板法制备三维复合金属纳米催化剂。本工作中,以介孔 Au NP@mSiO2颗粒为硬模板,利用不溶解金前驱体(氯金酸)的正己烷作为软包裹“屏障”,成功地阻止了还原过程中金前驱体从介孔通道中向外的迁移与扩散,从而获得了以金球为核,由上百根中心辐射的纳米棒组成的Au纳米棒(NP@NR)复合结构。在该结构的基础上,成功合成了Au NP@NR-NP-Pt三维超结构。利用Au NP@NR-NP结构优异的等离激元性能,在光照条件下以Au NP@NR-NP-Pt NP作为光催化剂产生的等离激元激发的热电子可以进一步提高4-硝基苯酚的催化速率,相比黑暗条件下其催化速率提高了2.76倍。本工作提出的“单颗粒软包裹”模板合成法解决了多年来介孔金属纳米铸造中产物向模板外部溢出的技术问题,为三维金属纳米复合材料的设计与合成提供了一种新方法。

图1:团队所提出的“单颗粒软包裹”策略用于合成金纳米颗粒@纳米棒三维超结构

该研究成果以《单颗粒软包裹策略合成三维纳米金属超结构》(Three-dimensionally nanometallic superstructure synthesized via a single-particle soft-enveloping strategy)为题于2024年4月4日发表在国际权威期刊《NANO LETTERS》上。西安交通大学生物医学信息工程教育部重点实验室及生命科学与技术学院为本工作的第一作者及通讯作者单位,该研究得到了复旦大学化学系赵东元院士及邓永辉教授的帮助与支持。以上工作得到了国家自然科学基金、西安交通大学创新团队项目支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c00608

研究团队主页链接:http://gr.xjtu.edu.cn/web/jxfang